Desarrollo de objetivos de cromo natural y enriquecido para la producción de manganeso

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 1167 (2023) Citar este artículo

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52Mn es un radiometal PET prometedor con una vida media de 5,6 días y una energía de positrones promedio de 242 keV. Normalmente, el cromo de abundancia de isótopos naturales se utiliza como material objetivo para producir este isótopo a través de la reacción nat/52Cr(p,n)52Mn. Si bien el Cr natural es un material objetivo adecuado, se podría producir 52Mn de mayor pureza mediante la transición a objetivos de 52Cr enriquecidos para evitar la coproducción de 54Mn de vida prolongada (t1/2 = 312 días). Desafortunadamente, los objetivos de 52Cr no son rentables sin procesos de reciclaje implementados, por lo tanto, este trabajo tiene como objetivo explorar rutas para preparar objetivos de Cr que puedan reciclarse. En este trabajo se investigaron láminas de cromo natural, gránulos de polvo metálico, óxido de cromo-52 enriquecido y dianas electrochapadas con cromo (III). Cada uno de estos objetivos de ciclotrón se irradió y el 52Mn producido se purificó, cuando fue posible, utilizando un sistema semiautomático. Una purificación mejorada por intercambio aniónico en fase sólida a partir de mezclas de etanol-HCl dio como resultado recuperaciones del 94,5 ± 2,2 % de 52Mn. La configuración de objetivo más prometedora para producir un objetivo reciclable fue el Cr(III) galvanizado. Este trabajo presenta varias vías para optimizar los objetivos de Cr enriquecido para la producción de 52Mn de alta pureza.

El manganeso-52 (52Mn) es un radiometal emisor de positrones que se puede utilizar para estudios de larga duración mediante tomografía por emisión de positrones (PET). Además, dado que el manganeso no radiactivo se ha utilizado anteriormente como agente de mejora del contraste para resonancia magnética mejorada con manganeso (MEMRI), el 52Mn radiactivo se puede combinar con el manganeso no radiactivo para crear un agente de contraste de modalidad dual que mejora la señal para obtener imágenes con PET/MRI1.

Una de las rutas de producción más comunes para 52Mn es nat/52Cr(p,n)52Mn. Varios investigadores han informado sobre la preparación y caracterización de objetivos de Cr de abundancia isotópica natural (Cr natural). (Tabla 1). Otros métodos han utilizado objetivos de vanadio para producir 52Mn mediante el bombardeo con 3He, sin embargo, solo hay un número limitado de aceleradores que tienen la capacidad de acelerar estas partículas2.

El Cr natural consta de 4 isótopos de Cr, incluidos 50Cr (4,35 %), 52Cr (83,79 %), 53Cr (9,50 %) y 54Cr (2,37 %). Dado que el Cr natural contiene un alto porcentaje de 52Cr, es una ruta económica para producir 52Mn. Desafortunadamente, las reacciones que ocurren en los otros tres isótopos estables de Cr pueden conducir a la producción de varios radiocontaminantes a través de este material objetivo irradiado, como se muestra en la Tabla 2. Si se tienen en cuenta las secciones transversales y los umbrales de estas reacciones y el haz de protones la energía se mantiene por debajo de ~ 13 MeV, solo dos de estas impurezas, 52 mMn y 54 Mn, se observan en los espectros gamma después de la irradiación del cromo natural1,9,10,11. Estudios previos han optimizado los parámetros de bombardeo a través de medidas de sección transversal10. Otra solución para evitar la producción de estas impurezas de vida prolongada sería utilizar un objetivo de 52Cr enriquecido.

Por lo tanto, nos propusimos desarrollar objetivos de 52Cr enriquecidos usando química que permitiría reciclar el material del objetivo para fabricar nuevos objetivos a un costo reducido. Los objetivos de Cr natural se utilizaron para realizar estudios de viabilidad para los procesos de producción, purificación y reciclaje antes de la transición a 52Cr. El Cr se puede comprar en muchas formas diferentes, incluidos polvo, láminas, varillas; sin embargo, el 52Cr se obtiene normalmente en forma de polvo metálico. Los polvos de cromo se pueden presionar en objetivos de polvo mediante una prensa hidráulica, reaccionar para producir otras formas químicas, como Cr2O3 o CrCl3, o galvanizarse para aumentar el potencial de objetivos de 52Cr enriquecidos reciclables. Dado que se considera que el Cr(VI) tiene mayor toxicidad, este trabajo evitó ese estado de oxidación y se centró en el Cr(III) menos tóxico. Este trabajo examinó varias especies y configuraciones de objetivos de Cr para explorar objetivos de 52Cr enriquecidos reciclables.

El polvo de metal Cr natural con una pureza de 5N, las láminas de Ta con una pureza de 3N8, las láminas de Al con una pureza de 5N, las láminas de Cu con una pureza de 5N5, las láminas de Au con una pureza de 5N y las varillas de Pt con una pureza de 3N5 se obtuvieron de ESPI Metals, Ashland, OR. El polvo de metal 52Cr enriquecido con un enriquecimiento del 98,8 % se obtuvo de Isoflex, San Francisco, CA. Las juntas tóricas de Viton se obtuvieron de McMaster-Carr, Elmhurst, IL. El juego de troqueles de prensado en seco de DI de 10 mm de diámetro se obtuvo de Across International (Livingston, NJ). Cloruro de cromo hexahidratado con una pureza ≥ 98 % y tubos SPE de 1 ml con fritas se obtuvieron de Millipore Sigma, Burlington, MA. La resina AG1-X8 en forma de cloruro de malla 100–200 de grado analítico se obtuvo de Bio-Rad, Hercules, CA. Eckert & Ziegler Analytics (Atlanta, GA) preparó una fuente de nucleidos mixtos en un tubo de centrífuga sellado de 1,5 ml utilizado para la calibración del detector de germanio de alta pureza (HPGe). El ácido 1,4,7,10-tetraazaciclododecano-1,4,7,10-tetraacético (DOTA) se obtuvo de Macrocyclics (Plano, TX) y las placas de TLC Si-60 con respaldo de aluminio se obtuvieron de Sorbtech technologies (Norcross, GA ).

Todos los demás materiales se adquirieron de Fisher Scientific (Hampton, NH) a menos que se indique lo contrario.

Como se informó en Pyles et al. 2021, se produjeron láminas de Cr a gran escala mediante electrodeposición de Cr de abundancia natural como se describió previamente en Wooten et al. 201511,13.

Los objetivos de polvo de metal Cr se fabricaron presionando 200-230 mg de polvo de metal Cr natural a 5 toneladas durante 5 minutos usando una prensa hidráulica y un juego de tinte de 10 mm. Estos objetivos tenían 10 mm de diámetro y un espesor nominal de 0,4 a 0,5 mm. Se cortaron láminas de tantalio (Ta) con pureza 3N8 y espesor de 0,06 pulgadas en monedas de 2,5 cm de diámetro y se mecanizó una muesca de 0,5 mm de profundidad en el centro para sujetar el objetivo de polvo de Cr. Además, estos blancos tenían una muesca para una junta tórica de Viton fuera de la muesca del blanco para evitar la pérdida del material del blanco. Los objetivos finalmente se taparon con un degradador de aluminio (Al) de 0,75 mm con un diseño de "pulsador" para encajar en la muesca de 14 mm para cubrir tanto el objetivo como la junta tórica, como se muestra en la Fig. 1A.

Fotos de configuraciones de destino descritas antes de la irradiación. (A) Blanco de polvo de metal Cr con degradador de "pulsador" de Al, (B) Blanco de Cr2O3, (C) Blanco de Cr(III) galvanizado.

Las reacciones produjeron 52Cr2O3.

Usando polvo de metal 52Cr enriquecido como material de partida.

Se disolvieron 200–230 mg de 52Cr en 5 ml de ácido clorhídrico (HCl) 6 M calentado a 95 °C durante aproximadamente 30 min o hasta que se disolvió para producir 52CrCl3. Se añadieron aproximadamente 10 ml de hidróxido de amonio 7 M a la solución de 52CrCl3 para precipitar el material como 52Cr(OH)3. Luego se centrifugó el 52Cr(OH)3 a 3000 rpm durante 7 min o hasta que el precipitado se separó de la solución. El sedimento precipitado se separó del sobrenadante y se enjuagó con agua MQ. El 52Cr(OH)3 se calentó a 200–250 °C para obtener el producto final de 52Cr2O3. Luego se pesó el polvo de 52Cr2O3 y se colocó en el horno para mantenerlo seco a 250 °C. Los objetivos de polvo se fabricaron presionando 200-230 mg de polvo de 52Cr2O3 en un juego de troqueles de prensado en seco de 10 mm de diámetro interior, para garantizar la forma correcta del objetivo, a 5 toneladas durante 5 min usando una prensa hidráulica para hacer el gránulo prensado que se utiliza para las irradiaciones. . Estos objetivos tenían 10 mm de diámetro y un espesor nominal de 0,4 a 0,5 mm. El objetivo se configuró como se describe en la Sección 1.3 con el respaldo de Ta y el degradador de "pulsador" de Al como se muestra en la Fig. 1B.

Se utilizó cloruro de cromo hexahidratado (CrCl3·6H2O) como fuente de cromo en la solución de electrodeposición que se adaptó del procedimiento descrito previamente en Liang et al.14. Se usó como celda de electrólisis un tubo de cultivo desechable de vidrio de cal de 20 × 150 mm modificado para tener dos extremos abiertos. El diámetro del revestimiento era de 10 mm con un espesor nominal de 0,1 a 0,5 mm, según la cantidad de Cr revestido, como se muestra en la Fig. 1C. Se cortaron láminas de cobre (Cu) u oro (Au) con una pureza de 5N5 y 5N, respectivamente, y un espesor de 0,75 mm en monedas de 2,5 cm de diámetro para usarlas como respaldo del objetivo (cátodo), mientras que una barra de platino se usó como la placa giratoria. ánodo suspendido en la solución. El aparato de galvanoplastia se conectó a una fuente de alimentación de CC que utilizaba pinzas de cocodrilo para aplicar voltaje a la varilla de platino. (Fig. 2) El voltaje aplicado a la varilla de platino y la solución de galvanoplastia fue de 3,8 V, lo que suministró una corriente promedio de 0,075 A. Además, estos objetivos finalmente se taparon con un degradador de aluminio de 0,75 mm.

Aparato de galvanoplastia utilizado para recubrir metal Cr a partir de una solución de CrCl3 donde el cátodo se encuentra entre la placa base y el portamonedas de plástico. El ánodo es la varilla de platino que se puede ver conectada al motor y suspendida en la solución de revestimiento de CrCl3.

Se utilizó la detención y rango de iones en la materia (SRIM) para determinar la energía del haz de protones en el objetivo después del degradador15. Todos los bombardeos se realizaron en el ciclotrón TR-24 (Advanced Cyclotron Systems Inc). Las irradiaciones a continuación utilizaron parámetros de bombardeo previamente optimizados por El Sayed et al. Estas configuraciones de destino se irradiaron con una energía de haz de protones incidente de 17,5 MeV en el degradador (12,8 MeV en el material de destino de Cr) a 15 μA durante 2 a 8 h. El haz de protones se detuvo en la moneda de respaldo descrita en cada configuración de destino. El objetivo se enfrió con gas He en la parte delantera del objetivo, mientras que la parte posterior del objetivo se enfrió con agua.

Los objetivos galvanizados fueron analizados por el SEM para determinar la pureza del Cr plateado. El análisis SEM se realizó con un SEM FEI Quanta 650 FEG con detector de electrones secundarios a un voltaje de aceleración de 16 kV para espectroscopia equipado con un analizador de espectroscopia de rayos X de dispersión de electrones (EDAX) para medir cualitativamente la estequiometría de la muestra. El SEM utilizó el software de control del microscopio xT mientras que el EDAX utilizó el software Teams.

El método de purificación que se describe a continuación se adaptó de Pyles et al. a excepción de las láminas de cromo natural que utilizaron el proceso de separación exacto descrito en Pyles et al.13. Para los estudios adaptados, se cargaron tres columnas compuestas por tubos de extracción en fase sólida (SPE) de 1 ml con resina AG1-X8 de la siguiente manera: columna 1 (C1)—300 mg, columna 2 (C2)—200 mg y columna 3 ( C3)—100 mg. Se añadió una frita provista con los tubos SPE encima de la resina AG1-X8 para evitar que los reactivos entrantes perturbaran el lecho de resina durante el proceso de purificación. El objetivo de Cr irradiado se disolvió en HCl concentrado, se diluyó a HCl al 3 % en EtOH y se cargó en una columna que contenía resina AG1-X8. El Cr se eluyó con HCl al 3% en etanol. El Mn se eluyó con HCl 6 M.

El procedimiento adaptado de la separación química de tres columnas se describe en la Tabla 3 y la Fig. 3.

Esquema adaptado del sistema semiautomático diseñado para separar 52Mn del material objetivo de cromo, control de válvulas y bombas de jeringas mientras que las jeringas 1 a 6 se operan manualmente. B1-3: Vaso 1–3; T1-3: vial cónico de 50 mL 1–3; C1-3: Columna 1–3; V1-5: Válvula 1–5; ABCD: válvula de 4 vías; S1-6: Jeringa 1–6; SP1-2: bomba de jeringa 1–2; FPV: Vial de producto final. Modificado de Pyles et al.13.

Después de la irradiación y la disolución del objetivo, se recogieron alícuotas de la solución cruda de los objetivos disueltos de natCr y 52Cr antes y después de la purificación. Las muestras se analizaron como se describe en Pyles et al.13.

Se utilizó espectroscopía de masas de plasma acoplado inductivamente (ICP-MS, serie 7700; Agilent, Santa Clara, CA) para evaluar la presencia de Cr en el material diana disuelto y las soluciones eluidas de cada columna. Se tomaron alícuotas de cada muestra y se analizaron como se describe en Pyles et al.13.

Para evaluar la pureza química y la actividad molar aparente (AMA) del 52Mn producido por los objetivos de polvo de cromo metálico natural, se llevó a cabo un ensayo de quelación como se describió anteriormente por Graves et al.4. Brevemente, se secó 52MnCl2 y se reconstituyó en acetato de amonio 0,1 M, pH 4,5. Se prepararon muestras diluidas dos veces en serie de DOTA (ácido 1,4,7,10-tetraazaciclododecano-1,4,7,10-tetraacético) 1 mg/ml en acetato de amonio 0,1 M, pH 4,5. Se combinaron 100 μL de actividad tamponada con cada una de las muestras DOTA y se incubaron a 37 °C durante 1 h. La eficiencia de etiquetado de las muestras se evaluó colocando 2 μL de cada muestra en placas de TLC Si-60 con respaldo de aluminio. Las placas se revelaron en fase móvil de HCl 0,1 M, 52Mn-DOTA permanecieron en el origen y 52Mn libres se movieron con la fase móvil.

Los detalles de los resultados de purificación e irradiación de cada configuración de objetivo se enumeran en la Tabla 4. Los valores teóricos para cada objetivo se calcularon utilizando la medición de rendimiento de objetivo grueso y están de acuerdo con los rendimientos experimentales.

En la configuración objetivo original de 1–2 láminas de Cr natural y el método de purificación descrito anteriormente en Pyles et al., las láminas ya no están disponibles y se utilizaron dos o tres columnas13. Las cantidades de Cr y Mn no radiactivo en el producto final por lote [tamaño del lote: 284,9 ± 48,1 MBq (7,7 ± 1,3 µCi)] para las purificaciones radiactivas fueron 5,6 ± 8,6 µg y 1,3 ± 2,3 µg, respectivamente. Los contaminantes de hierro y cobre para las purificaciones radiactivas por lote fueron 79 ± 14 µg (1,41 µmol) y 54 ± 2 µg (0,85 µmol), respectivamente.

Se determinó que esta configuración objetivo era la más exitosa en términos de facilidad de uso general. Se obtuvieron altos rendimientos de 336,7 ± 44,4 MBq (9,1 ± 1,2 mCi) después de una irradiación de 8 h. Estos objetivos eran fáciles de ensamblar y purificar con un alto porcentaje de recuperación de 52Mn al 93,1 ± 2,5 %. El sistema de purificación separó Mn del material objetivo de Cr usando una serie de tres tubos SPE de 1 mL. La purificación objetivo de polvo de cromo natural [tamaño del lote: 336,7 ± 44,4 MBq (9,1 ± 1,2 µCi)] dio como resultado datos ICP-MS para Cr (10,5 ± 2,6 µg), Mn (2,0 ± 0,6 µg), Fe (7,2 ± 1,3 µg), Cu (2,9 ± 0,4 µg) y Zn (13,2 ± 1,0 µg) para cada uno de los productos finales. Una desventaja es que este objetivo no se puede reciclar y, por lo tanto, no se consideró un buen candidato para convertirlo en un objetivo de 52Cr enriquecido a menos que no fuera necesario reciclar.

Luego se pesó el polvo de 52Cr2O3 y se colocaron 411,5 ± 44,5 mg en la estufa para mantenerlo seco a 250 °C. Estas configuraciones de destino eran muy similares al polvo de cromo metálico natural, sin embargo, el metal 52Cr enriquecido se utilizó para fabricar el 52Cr2O3. El material enriquecido resultó en mayores rendimientos en un tiempo más corto de 318,2 ± 7,4 MBq (8,6 ± 0,2 mCi) en 2,5 h. Desafortunadamente, este material no se disolvió en ninguno de los siguientes ácidos y bases en sus formas concentradas: ácido clorhídrico, ácido nítrico, ácido sulfúrico, ácido fluorhídrico e hidróxido de sodio. También se intentaron sin éxito mezclas de estos ácidos usando agua regia y solución de piraña. Esto está en consonancia con los informes anteriores de la literatura de que se requieren condiciones severas para disolver Cr2O3, por lo tanto, este objetivo no se pudo purificar para obtener el 52Mn16,17 purificado. Si se desarrollara una disolución razonable, estos blancos podrían reciclarse y reutilizarse para un blanco de 52Cr enriquecido. El proceso de reciclaje utilizaría la reacción enumerada para hacer que el 52Cr2O3 comience con el CrCl3 que se recolecta durante el proceso de purificación.

El Cr galvanizado utiliza hexahidrato de óxido de cromo en la solución de electrodeposición. El ácido fórmico y la urea se usaron como agentes complejantes, mientras que el cloruro de amonio y el cloruro de sodio se usaron como sales conductoras y finalmente el metanol y el ácido bórico se usaron como agentes amortiguadores. Estos objetivos fueron investigados más a fondo por un microscopio electrónico de barrido (SEM) (Fig. 4). La técnica analítica confirmó que los objetivos galvanizados contenían 95,6 ± 1,0 % por porcentaje en peso y 89,3 ± 1,1 % por porcentaje atómico de Cr en la superficie con 3,2 ± 0,2 % por porcentaje en peso y 9,7 ± 0,6 % por porcentaje atómico de oxígeno usando un Cu apoyo. Los objetivos galvanizados que usaban un respaldo de Au contenían 93,5 ± 1,5 % en porcentaje en peso y 83,1 ± 3,9 % en porcentaje atómico de Cr en la superficie con 5,6 ± 1,2 % en porcentaje en peso y 16,5 ± 3,1 % en porcentaje atómico de oxígeno antes de lijar la superficie. y contenía 93,7 ± 0,6 % en porcentaje en peso y 82,0 ± 1,4 % en porcentaje atómico de Cr sobre la superficie con 6,3 ± 0,6 % en porcentaje en peso y 18,0 ± 1,4 % en porcentaje atómico de oxígeno después de lijar la superficie. Si bien la cantidad de Cr aumenta ligeramente en el respaldo de Cu, el Au es más práctico ya que se observó un aumento de Cu en el producto final cuando se usaron los respaldos de Cu debido a la ligera disolución de Cu durante la disolución del material objetivo de Cr. Los rendimientos de la galvanoplastia fueron del 16,8 ± 2,6 %, lo que podría mejorarse para la conversión a un objetivo reciclado enriquecido.

Imagen de microscopio electrónico de barrido (SEM) y espectros de análisis de rayos X de dispersión de energía (EDAX) para un objetivo de Cr(III) galvanizado representativo con (A) respaldo de Cu, (B) respaldo de Au (C) respaldo de Au después del lijado.

El sistema de purificación separó Mn del material objetivo de Cr usando una serie de tres tubos SPE de 1 mL. Los resultados de las purificaciones radiactivas se obtuvieron utilizando los objetivos electrochapados de Cr(III) que se muestran en la Fig. 5. Las purificaciones objetivo para los objetivos electrochapados de Cr(III) [tamaño del lote: 118,4 ± 7,4 MBq (3,2 ± 0,2 µCi)] dieron como resultado ICP -Datos de MS para Cr (1,0 ± 0,5 µg), Mn (0,6 ± 0,03 µg), Fe (4,9 ± 1,6 µg), Cu (4,5 ± 0,3 µg) y Zn (14,3 ± 2,3 µg) para cada producto final. Además, el proceso de purificación mejorado aumentó el rendimiento porcentual de 52Mn de 70,8 ± 3,3 % (n = 3) (Pyles et al.) a 94,5 ± 2,2 % cuando se consideran los objetivos de polvo de metal cromado y galvanizado.

Datos ICP-MS y HPGe de purificaciones radiactivas de 52Mn utilizando el sistema semiautomático de tres columnas. Los resultados se expresan en Media ± SD; N = 3. SM Material de partida, C1 Columna 1, C2 Columna 2, C3 Columna 3, W Material de desecho.

La pureza radionucleídica de las muestras se verificó mediante espectroscopía de rayos gamma, donde las muestras se adquirieron antes, durante y después de la purificación de 52Mn. 52mMn (un estado metaestable de 52Mn con un t1/2 = 21,1 min) y 50Mn no estaban presentes en los espectros debido a sus vidas medias cortas. El 51Cr no estaba presente en los espectros donde el límite de detección era inferior a 1,24 ± 0,32 %. La cantidad de 54Mn detectada en la muestra final fue 0,125 ± 0,124 % de la muestra total que se muestra en los espectros gamma superiores de la Fig. 6. Cuando se usó un objetivo de 52Cr enriquecido, el 54Mn fue inferior al límite de detección de 0,01 ± 0,001 %. se muestra en los espectros gamma inferiores de la Fig. 6.

Arriba. Espectros gamma representativos tomados después del proceso de purificación de 52Mn del objetivo de polvo de metal Cr natural (todos los objetivos naturales discutidos mostraron espectros similares con los mismos picos) que muestran una falta de pico de 51Cr (320,1 keV). Sin embargo, todavía se puede observar el pico de 54Mn (835,85 keV), resaltado en rojo, así como los muchos picos característicos de 52Mn (345,8, 744,23, 847,7, 935,54, 1246,28 y 1333,65 keV) cuando se utilizan objetivos de Cr naturales. Abajo. Espectros gamma representativos tomados después del proceso de purificación de 52Mn que muestran la ausencia del pico de 54Mn cuando se usó el objetivo de polvo metálico de 52Cr enriquecido1,13.

Se observaron diferentes eficiencias de marcaje del quelante macrocíclico DOTA con 52Mn en acetato de amonio 0,1 M, pH 4,5 a 37 °C utilizando los objetivos de polvo de metal Cr natural. Se encontró que la actividad molar aparente depende de la concentración del eluyente, especialmente para los objetivos de polvo de cromo natural. Cuando se eluyó 52Mn con HCl 0,1 M, la actividad molar aparente (AMA) fue de 185 ± 22,2 MBq/µmol (5,0 ± 0,6 mCi/µmol) y cuando se usó HCl 6 M, la AMA aumentó a 999 ± 88,8 MBq/µmol ( 27,0 ± 2,4 mCi/μmol) como se muestra en la Fig. 7.

Actividad molar aparente de 52Mn en función de la concentración de la solución de elución.

Las configuraciones de objetivos de Cr presentadas exploraron técnicas adicionales para la posibilidad de un objetivo de 52Cr enriquecido que mejoraría la producción de 52Mn. Los nuevos objetivos tienen desafíos, pero podrían mejorarse con una mayor investigación.

Mientras que algunas láminas de Cr están disponibles comercialmente, las láminas de Cr son muy difíciles de manipular en discos ya que el material es quebradizo. El polvo de metal Cr se transformó en un gránulo prensado para la producción de 52Mn. Si bien esta configuración de destino funciona bien y podría usarse de manera consistente para la producción de 52Mn, no puede reutilizarse ni reciclarse como un medio rentable para utilizar 52Cr enriquecido. El 52Cr podría cambiarse por Cr natural en esta configuración objetivo para evitar la producción de 54Mn si el costo del material enriquecido no fuera un factor. Idealmente, el material enriquecido se reciclaría al 100 % y el objetivo podría reutilizarse varias veces, lo que conduciría a la exploración de configuraciones adicionales de objetivos de Cr.

El objetivo de Cr2O3 tiene el potencial de ser reciclado ya que la especie de Cr final de la purificación es CrCl3. El CrCl3 podría potencialmente reaccionar para producir más Cr2O3 para hacer un nuevo objetivo. Sin embargo, no pudimos disolver este material, lo que genera problemas de purificación. Finalmente, el objetivo electrochapado de Cr (III) es el más prometedor ya que tiene el potencial de ser reciclado, se puede disolver/purificar y es menos tóxico que la conocida electrodeposición de Cr (VI). Para mejorar el rendimiento de Cr(III) sobre la superficie de Au, es necesario explorar nuevas técnicas con el objetivo de obtener rendimientos superiores al 90% a un espesor superior a 0,2 mm.

La concentración de la solución de elución afectó en gran medida a la AMA del 52Mn producido. Concentraciones más altas de ácido HCl liberaron selectivamente 52Mn del lecho de resina.

Se debe continuar investigando blancos enriquecidos para la producción de 52Mn con el fin de obtener un blanco reciclable que aumente el rendimiento y disminuya el tiempo de irradiación. Los objetivos de lámina de cromo y polvo metálico de cromo se utilizan habitualmente para la producción de 52Mn; sin embargo, estos objetivos no se pueden reciclar para pasar al material de destino de 52Cr enriquecido. Cr2O3 no es factible de usar para objetivos naturales o enriquecidos debido a los problemas de disolución. Aunque el objetivo es capaz de dar mayores rendimientos cuando se usa material enriquecido y es posible reciclar a través de la reacción de CrCl3 a Cr2O3, ha sido un desafío disolver y separar el 52Mn del Cr. Finalmente, los objetivos electrochapados de Cr son los más prometedores para el futuro de los objetivos de 52Cr enriquecidos para la producción de 52Mn. Estos objetivos tienen el potencial de reciclarse mediante el uso del CrCl3 final en la nueva solución de galvanoplastia y el Cr revestido puede soportar más corriente que los otros objetivos descritos aquí, lo que conduce a mayores rendimientos.

Los conjuntos de datos generados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.

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Este proyecto fue apoyado por el Programa de Isótopos del Departamento de Energía bajo la Subvención DESC0015773 (PI: Lapi). Los autores agradecen el apoyo de todos los miembros del equipo del grupo del Dr. Lapi y UAB Cyclotron Facility.

Departamento de Radiología, Universidad de Alabama en Birmingham, Birmingham, AL, EE. UU.

Jennifer M. Pyles, James M. Omweri y Suzanne E. Lapi

Departamento de Química, Universidad de Alabama en Birmingham, Birmingham, Alabama, EE. UU.

Jennifer M. Pyles, James M. Omweri y Suzanne E. Lapi

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JMP realizó todos los experimentos excluyendo la actividad molar aparente, escribió el manuscrito principal y preparó las Figs. 1, 2, 3, 4, 5 y 6 y todas las tablas. JMO realizó los experimentos de actividad molar aparente, escribió las partes correspondientes del manuscrito y preparó la Fig. 7. SEL proporcionó conceptos, comentarios sobre el diseño y análisis experimental, y supervisó este trabajo y editó el manuscrito.

Correspondencia a Suzanne E. Lapi.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Pyles, JM, Omweri, JM & Lapi, SE Objetivo de desarrollo de cromo natural y enriquecido para la producción de manganeso-52. Informe científico 13, 1167 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-022-27257-w

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Recibido: 24 de octubre de 2022

Aceptado: 28 de diciembre de 2022

Publicado: 20 enero 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-27257-w

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